Kagoshima University · Graduate School of Science and Engineering · 教授

Research keywordspolymer electrolyte fuel cells・anion exchange membrane electrolysis・oxygen evolution reaction・proton conductors・hydrocarbon polyelectrolytes・biomolecule-recognition membranes・enzyme biofuel cells・electrochemical catalysts・formate energy carriers・digital health biosensors

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• Hidenori Kuroki, Taichi Ito, Hidenori Ohashi, Takanori Tamaki, Takeo Yamaguchi . Biomolecule-Recognition Gating Membrane Using Biomolecular Cross-Linking and Polymer Phase Transition .2026 · 記述言語： 英語 掲載種別： 研究論文（学術雑誌） 出版者・発行元： American Chemical Society We present for the first time a biomolecule-recognition gating system that responds to small signals of biomolecules by the cooperation of biorecognition cross-linking and polymer phase transition in nanosized pores. The biomolecule-recognition gating membrane immobilizes the stimuli-responsive polymer, including the biomolecule-recognition receptor, onto the pore surface of a porous membrane. The pore state (open/closed) of this gating membrane depends on the formation of specific biorecognition cross-linking in the pores: a specific biomolecule having multibinding sites can be recognized by several receptors and acts as the cross-linker of the grafted polymer, whereas a nonspecific molecule cannot. The pore state can be distinguished by a volume phase transition of the grafted polymer. In the present study, the principle of the proposed system is demonstrated using poly(N-isopropylacrylamide) as the stimuli-responsive polymer and avidin-biotin as a multibindable biomolecule-specific receptor. As a result of the selective response to the specific biomolecule, a clear permeability change of an order of magnitude was achieved. The principle is versatile and can be applied to many combinations of multibindable analyte-specific receptors, including antibody-antigen and lectin-sugar analogues. The new gating system can find wide application in the bioanalytical field and aid the design of novel biodevices. DOI： 10.1021/ac202629h Web of Science researchmap
• Tamaki T., Wang H., Yamaguchi T. . Issues of using inorganic proton conductor in the electrodes of polymer electrolyte fuel cells . International Journal of Hydrogen Energy47 (2022 · 担当区分： 筆頭著者, 責任著者 記述言語： 英語 掲載種別： 研究論文（学術雑誌） 出版者・発行元： Elsevier BV We clarify the issues to be addressed when inorganic materials are employed in the electrodes of low temperature fuel cells, which conventionally operate around 80 °C. The employed inorganic proton conductor is zirconium sulfophenyl phosphonate (ZrSPP), which is incorporated as an ionomer in the electrode catalyst layers by coating the Pt-supported carbon nanotubes with a ZrSPP layer (ZrSPP–Pt/CNTs). Compared with an MEA with an electrode comprising Nafion and Pt/CNT without a ZrSPP coating, a membrane–electrode assembly (MEA) with an electrode comprising ZrSPP–Pt/CNT exhibits an improved performance at elevated temperatures of 90 °C and 100 °C, illustrating an advantage of the inorganic proton conductors. However, a ZrSPP coating on the Pt/CNTs decreases the cell performance at 80 °C. A detailed in situ analysis using limiting-current measurements reveals that the oxygen transport resistance through the solid ionomers increases by approximately six times with the incorporation of the ZrSPP layer. These results indicate that the mass transport through the inorganic materials should be addressed when they are employed in electrodes. DOI： 10.1016/j.ijhydene.2022.03.008 Scopus researchmap
• Ogawa T., Anilkumar G.M., Tamaki T., Ohashi H., Yamaguchi T. . Low humidity dependence of proton conductivity in modified zirconium(iv)-hydroxy ethylidene diphosphonates . Materials Ch2022 · 記述言語： 英語 掲載種別： 研究論文（学術雑誌） 出版者・発行元： Materials Chemistry Frontiers Materials with proton-conducting properties have attracted much interest and play a key role in various processes and devices such as polymer electrolyte fuel cells. In these materials, the major issue is the strong dependence of the proton conductivity on the relative humidity (RH); conductivity severely decreases under low RH conditions. Here we report the synthesis of zirconium-hydroxy ethylidene diphosphonates (ZrHEDP), in which the phosphonic acid groups are placed at a closer distance. As the acid groups are more concentrated in ZrHEDP, the proton conductivity exhibits lower dependence on the RH. In particular, the ZrHEDP with the largest number of phosphonic acid groups among the examined samples showed the lowest RH dependence; the proton conductivity at 40% RH remained 2/3 of the conductivity at 95% RH, whereas a well-known proton-conducting material, Nafion, at 40% RH showed 1/5-1/20 of its conductivity at 95% RH. DOI： 10.1039/D2QM00428C Scopus researchmap
• 近未来のデジタルヘルスを支える酵素バイオ技術 : センサと発電2022 · シーエムシー出版 2022年2月 （ ISBN: 9784781316604 ）

• 薄膜レドックスポリマー固定電極の構造制御によるバイオ燃料電池の高電流密度化2024 · 担当区分： 研究代表者 配分額： 4680000円 （ 直接経費： 3600000円 、 間接経費： 1080000円 ） 触媒として酵素を用いるバイオ燃料電池は、グルコースなどの生体に安全・安心な燃料から発電を行うデバイスであるが、電流密度が低いことが課題であった。従来の酵素電極における主な課題は、酵素と電極との電子伝達を担うメディエータを、酵素との反応性を有する状態で高密度に固定できないことであった。 本研究では、メディエータ固定ポリマー(レドックスポリマー)をポリマー中の電子伝導が律速とならない薄膜で固定化した薄膜レドックスポリマー固定電極の構造制御により、バイオ燃料電池の高電流密度化を実現する。レドックスポリマーは電極表面への被覆および架橋により固定し、カーボン表面の官能基密度に依存するグラフト重合と比較して、高密度にメディエータを固定する。さらに、レドックスポリマーの分子構造と被覆・架橋構造の制御により酵素との反応性を制御し、酵素が有する高い反応速度を活用できる電極構造を明らかにする。 researchmap
• テーラーメード型アンチファウリング膜表面設計方法論の構築2000 · 担当区分： 研究分担者 配分額： 17160000円 （ 直接経費： 13200000円 、 間接経費： 3960000円 ） 本研究では、市販多孔質膜の表面状態を簡便に制御する膜表面改質法と水晶振動子マイクロバランス測定による精密改質表面のスクリーニング、及びデータサイエンスを駆使した水質ごとの表面設計手法を組み合わせ、それぞれの水質でファウリングを抑制する最適な膜表面をテーラーメードに設計する手法を確立することを目的とする。今年度は、様々な多孔質膜基材に修飾が可能なポリドーパミンを介した、双性イオンポリマーの簡便な膜表面精密制御法の開発を行った。まず多孔質基材を適切な条件でドーパミン水溶液に浸漬させたところ、膜細孔内に均一かつ非常に薄いポリドーパミン層を形成することに成功した。さらに、形成させたポリドーパミン層を修飾し、細孔内にClick反応活性な末端三重結合を高密度に導入した。このように表面修飾した多孔質膜基材に対して、原子移動ラジカル重合によって、ポリマー長を制御しながらアジド末端を有する双性イオンポリマーを合成し、高反応性、高選択性のClick反応を用いて膜表面に固定化することに成功した。また、固定化時の溶媒を適切に選択することで、ポリマー鎖の広がりを高度に制御することができ、細孔内ポリマーの固定化密度を精密に制御することに成功した。さらに作製した双性イオンポリマー精密修飾膜に対して、蛍光標識されたウシ血清アルブミンを用いた静的なファウリング評価を行い、非常に高いアンチファウリング特性を有していることを確認した。 researchmap
• 石油化学工業を代替するCO 2 電解技術の創生2000 · 担当区分： 研究代表者 配分額： 26000000円 （ 直接経費： 20000000円 、 間接経費： 6000000円 ）
• バイオ燃料電池の高性能化へ向けた酵素電極の新規ナノ構造制御2000 · 担当区分： 研究代表者 配分額： 4420000円 （ 直接経費： 3400000円 、 間接経費： 1020000円 ） 本研究では、グルコースなど生体に安全・安心な燃料が利用できる酵素を触媒に用いたバイオ燃料電池の高性能化へ向けた検討を行った。従来の課題である低電流密度を解消するために、酵素の失活要因である電極表面への物理吸着を抑制する親水化と電極内のプロトン伝導性の付与を同時に実現し得るメチルスルホン酸基をカーボン微粒子表面へ導入したうえで、酵素から電極への電子伝導を担うレドックスポリマーを固定化する二段階修飾を行い、バイオ燃料電池の高電流密度化へ向けた基盤を構築した。 researchmap

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